Alumina effect on the structure and properties of calcium aluminosilicate in the percalcic region: A molecular dynamics investigation

Abstract

Calcium aluminosilicate (CAS) glasses are important materials with a wide range of applications. In this study, molecular dynamics simulations are used to investigate the alumina effect on the structure and properties of CAS glasses in the percalcic region. The structural analysis reveals that Al₂O₃ acts as a network former, with aluminum predominantly in tetrahedral coordination. Increasing Al₂O₃ content modifies the network connectivity, intermediate-range order, and mechanical properties of the glasses. These findings provide insights into the compositional design of CAS glasses with tailored properties.

Recommended citation: Atila, Ghardi, Hasnaoui, Ouaskit. "Alumina effect on the structure and properties of calcium aluminosilicate in the percalcic region: A molecular dynamics investigation." Journal of Non-Crystalline Solids. 525(119470).
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Plain Language Summary

🇬🇧 English
Scientists are constantly seeking to develop stronger and more damage-resistant glasses for various industrial and technological applications. This study specifically investigates calcium aluminosilicate (CAS) glasses, focusing on how the addition of alumina (Al2O3) affects their fundamental properties, particularly in compositions with a high calcium content. To understand these complex changes at an atomic level, the researchers employed advanced computer simulations known as Molecular Dynamics (MD). This method allowed them to model the interactions between atoms and predict how the glass structure, its resistance to heat (glass transition temperature, Tg), and its mechanical strength (elastic properties) change with varying alumina content. The simulations revealed several key insights: increasing alumina content significantly enhances the glass's network connectivity by increasing bridging oxygens and forming oxygen triclusters, while reducing less stable 'free' oxygens. This structural stiffening leads to a higher glass transition temperature and improved elastic properties, making the glass more rigid and packed. Notably, at higher alumina concentrations, the material starts forming direct aluminum-oxygen-aluminum bonds, which influences the overall network structure. This research provides a crucial atomic-level understanding of how to tailor the composition of calcium aluminosilicate glasses to achieve desired strength and durability, paving the way for designing next-generation, high-performance glasses for diverse real-world uses, from construction to biomedical devices.

🇸🇦 العربية
يسعى العلماء باستمرار لتطوير زجاج أقوى وأكثر مقاومة للتلف لمختلف التطبيقات الصناعية والتكنولوجية. تبحث هذه الدراسة تحديدًا في زجاج سيليكات ألومينات الكالسيوم (CAS)، مع التركيز على كيفية تأثير إضافة الألومينا (Al2O3) على خصائصه الأساسية، خاصة في التركيبات ذات المحتوى العالي من الكالسيوم. لفهم هذه التغييرات المعقدة على المستوى الذري، استخدم الباحثون محاكاة حاسوبية متقدمة تُعرف باسم 'الديناميكا الجزيئية' (MD). سمحت لهم هذه الطريقة بنمذجة التفاعلات بين الذرات والتنبؤ بكيفية تغير بنية الزجاج، ومقاومته للحرارة (درجة حرارة التحول الزجاجي، Tg)، وقوته الميكانيكية (الخصائص المرنة) مع اختلاف محتوى الألومينا. كشفت المحاكاة عن رؤى رئيسية: يؤدي زيادة محتوى الألومينا إلى تعزيز كبير لترابط شبكة الزجاج عن طريق زيادة الأكسجين الجسري وتكوين ثلاثيات الأكسجين، مع تقليل الأكسجين 'الحر' الأقل استقرارًا. يؤدي هذا التصلب الهيكلي إلى ارتفاع درجة حرارة التحول الزجاجي وتحسين الخصائص المرنة، مما يجعل الزجاج أكثر صلابة وتراصًا. ومن الجدير بالذكر أنه عند تركيزات الألومينا الأعلى، تبدأ المادة في تكوين روابط مباشرة بين الألومنيوم والأكسجين والألومنيوم، مما يؤثر على بنية الشبكة الكلية. يوفر هذا البحث فهمًا حاسمًا على المستوى الذري لكيفية تعديل تركيب زجاج سيليكات ألومينات الكالسيوم لتحقيق القوة والمتانة المرغوبة، مما يمهد الطريق لتصميم زجاج عالي الأداء من الجيل التالي لاستخدامات متنوعة في العالم الحقيقي، من البناء إلى الأجهزة الطبية.

🇫🇷 Français
Les scientifiques cherchent constamment à développer des verres plus solides et plus résistants aux dommages pour diverses applications industrielles et technologiques. Cette étude examine spécifiquement les verres d'aluminosilicate de calcium (CAS), en se concentrant sur la manière dont l'ajout d'alumine (Al2O3) affecte leurs propriétés fondamentales, en particulier dans les compositions à forte teneur en calcium. Pour comprendre ces changements complexes au niveau atomique, les chercheurs ont utilisé des simulations informatiques avancées connues sous le nom de Dynamique Moléculaire (DM). Cette méthode leur a permis de modéliser les interactions entre les atomes et de prédire comment la structure du verre, sa résistance à la chaleur (température de transition vitreuse, Tg) et sa résistance mécanique (propriétés élastiques) évoluent avec des teneurs variables en alumine. Les simulations ont révélé plusieurs informations clés : l'augmentation de la teneur en alumine améliore considérablement la connectivité du réseau du verre en augmentant les oxygènes pontants et en formant des triclusters d'oxygène, tout en réduisant les oxygènes 'libres' moins stables. Ce raidissement structurel entraîne une température de transition vitreuse plus élevée et des propriétés élastiques améliorées, rendant le verre plus rigide et compact. Notamment, à des concentrations d'alumine plus élevées, le matériau commence à former des liaisons directes aluminium-oxygène-aluminium, ce qui influence la structure globale du réseau. Cette recherche fournit une compréhension cruciale au niveau atomique de la manière d'adapter la composition des verres d'aluminosilicate de calcium pour atteindre la résistance et la durabilité souhaitées, ouvrant la voie à la conception de verres de nouvelle génération et de haute performance pour diverses utilisations concrètes, de la construction aux dispositifs biomédicaux.

🇩🇪 Deutsch
Wissenschaftler sind ständig bestrebt, stärkere und widerstandsfähigere Gläser für verschiedene industrielle und technologische Anwendungen zu entwickeln. Diese Studie untersucht spezifisch Calciumaluminosilikat-Gläser (CAS) und konzentriert sich darauf, wie die Zugabe von Aluminiumoxid (Al2O3) ihre grundlegenden Eigenschaften beeinflusst, insbesondere bei Zusammensetzungen mit hohem Calciumgehalt. Um diese komplexen Veränderungen auf atomarer Ebene zu verstehen, setzten die Forscher fortschrittliche Computersimulationen, bekannt als Molekulardynamik (MD), ein. Diese Methode ermöglichte es ihnen, die Wechselwirkungen zwischen Atomen zu modellieren und vorherzusagen, wie sich die Glasstruktur, ihre Hitzebeständigkeit (Glasübergangstemperatur, Tg) und ihre mechanische Festigkeit (elastische Eigenschaften) mit variierendem Aluminiumoxidgehalt ändern. Die Simulationen lieferten mehrere wichtige Erkenntnisse: Ein erhöhter Aluminiumoxidgehalt verbessert die Netzwerkvernetzung des Glases erheblich, indem er die Anzahl der Brücken-Sauerstoffe erhöht und Sauerstoff-Tricluster bildet, während weniger stabile „freie“ Sauerstoffe reduziert werden. Diese strukturelle Versteifung führt zu einer höheren Glasübergangstemperatur und verbesserten elastischen Eigenschaften, wodurch das Glas steifer und dichter wird. Insbesondere bei höheren Aluminiumoxidkonzentrationen beginnt das Material, direkte Aluminium-Sauerstoff-Aluminium-Bindungen zu bilden, was die gesamte Netzwerkstruktur beeinflusst. Diese Forschung liefert ein entscheidendes Verständnis auf atomarer Ebene, wie die Zusammensetzung von Calciumaluminosilikat-Gläsern angepasst werden kann, um die gewünschte Festigkeit und Haltbarkeit zu erreichen, und ebnet den Weg für die Entwicklung von Hochleistungsgläsern der nächsten Generation für vielfältige reale Anwendungen, vom Bauwesen bis zu biomedizinischen Geräten.