The boson peak in silicate glasses: insight from molecular dynamics

Abstract

In the low-frequency regime, ≈1 THz, glasses show an anomalous excess in their vibrational density of states called the boson peak (BP). The origin of BP has been a subject of debate since its first discovery a few decades ago. Although BP has been the focus of numerous studies, no conclusive answers have been found about its origins, which remained elusive to date. Here, we present results based on molecular dynamics of several binary and ternary silicate glasses with different network intermediates and modifier oxides. The vibrational density of states and the BP are reported for all the studied glasses. Their correlation with the elastic constant C44, structural, and dynamical properties are extensively discussed in terms of Voronoi atomic volume and the vibrational mean square displacement of Q4 species specifically. We also question the classical classification of alkali oxides as modifiers, and we suggest that Li2O plays the role of pseudo-intermediate oxide in lithium silicate glasses. This claim is supported by the effect of Li on various vibrational modes, and this effect differs from the other alkali metals. Furthermore, we demonstrate a correlation between the BP intensities and both the Voronoi volume of the Q4 and Q3 units and vibrational mean square displacements.

Recommended citation: El Hamdaoui, Ghardi, Atila, Jabraoui, Badawi, Hasnaoui, Ouaskit. "The boson peak in silicate glasses: insight from molecular dynamics." Physical Chemistry Chemical Physics. 25(45).
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Plain Language Summary

🇬🇧 English
The boson peak (BP) is an unusual increase in the vibrational energy of silicate glasses at low frequencies, which has puzzled scientists for decades. This study uses computer simulations (molecular dynamics) to investigate the origins of this peak in various silicate glasses. By analyzing how atoms vibrate and interact within different glass compositions, researchers aimed to understand what causes this phenomenon and how it relates to the glass's structure and properties. The key finding is that the BP's intensity is influenced by the type of chemical elements added to the glass, particularly alkali metals like lithium. The study suggests that lithium might act as a 'pseudo-intermediate' rather than a simple modifier, affecting the glass structure in a way that influences the BP. This research provides deeper insight into the complex behavior of glasses, which are crucial materials in many technologies, from everyday containers to advanced electronics and optical fibers, potentially leading to the development of glasses with tailored properties.

🇸🇦 العربية
قمة البوزون (BP) هي زيادة غير عادية في الطاقة الاهتزازية للزجاج السيليكاتي عند الترددات المنخفضة، والتي حيرت العلماء لعقود. تستخدم هذه الدراسة محاكاة الكمبيوتر (الديناميكا الجزيئية) للتحقيق في أصول هذه القمة في أنواع مختلفة من زجاج السيليكات. من خلال تحليل كيفية اهتزاز الذرات وتفاعلها داخل تركيبات زجاجية مختلفة، سعى الباحثون إلى فهم ما يسبب هذه الظاهرة وكيف ترتبط ببنية الزجاج وخصائصه. النتيجة الرئيسية هي أن شدة قمة البوزون تتأثر بنوع العناصر الكيميائية المضافة إلى الزجاج، وخاصة المعادن القلوية مثل الليثيوم. تشير الدراسة إلى أن الليثيوم قد يعمل كـ 'وسيط زائف' بدلاً من مجرد معدل بسيط، مما يؤثر على بنية الزجاج بطريقة تؤثر على قمة البوزون. يوفر هذا البحث رؤى أعمق حول السلوك المعقد للزجاج، وهي مواد حاسمة في العديد من التقنيات، من الحاويات اليومية إلى الإلكترونيات المتقدمة والألياف البصرية، مما قد يؤدي إلى تطوير زجاج بخصائص مصممة خصيصًا.

🇫🇷 Français
Le pic du boson (BP) est une augmentation inhabituelle de l'énergie vibrationnelle des verres silicatés à basses fréquences, qui a intrigué les scientifiques pendant des décennies. Cette étude utilise des simulations informatiques (dynamique moléculaire) pour enquêter sur les origines de ce pic dans divers verres silicatés. En analysant comment les atomes vibrent et interagissent au sein de différentes compositions de verre, les chercheurs ont cherché à comprendre ce qui cause ce phénomène et comment il se rapporte à la structure et aux propriétés du verre. La principale conclusion est que l'intensité du BP est influencée par le type d'éléments chimiques ajoutés au verre, en particulier les métaux alcalins comme le lithium. L'étude suggère que le lithium pourrait agir comme un 'pseudo-intermédiaire' plutôt qu'un simple modificateur, affectant la structure du verre d'une manière qui influence le BP. Cette recherche fournit un aperçu plus approfondi du comportement complexe des verres, qui sont des matériaux cruciaux dans de nombreuses technologies, des conteneurs quotidiens à l'électronique avancée et aux fibres optiques, conduisant potentiellement au développement de verres aux propriétés sur mesure.

🇩🇪 Deutsch
Der Boson-Peak (BP) ist eine ungewöhnliche Zunahme der Schwingungsenergie von Silikatgläsern bei niedrigen Frequenzen, die Wissenschaftler seit Jahrzehnten beschäftigt. Diese Studie verwendet Computersimulationen (Molekulardynamik), um die Ursachen dieses Peaks in verschiedenen Silikatgläsern zu untersuchen. Durch die Analyse, wie Atome in verschiedenen Glaszusammensetzungen schwingen und interagieren, versuchten die Forscher zu verstehen, was dieses Phänomen verursacht und wie es mit der Struktur und den Eigenschaften des Glases zusammenhängt. Die wichtigste Erkenntnis ist, dass die Intensität des BP durch die Art der zum Glas hinzugefügten chemischen Elemente, insbesondere Alkalimetalle wie Lithium, beeinflusst wird. Die Studie legt nahe, dass Lithium eher als 'Pseudo-Zwischenprodukt' denn als einfacher Modifikator wirken könnte und die Glasstruktur auf eine Weise beeinflusst, die den BP beeinflusst. Diese Forschung liefert tiefere Einblicke in das komplexe Verhalten von Gläsern, die entscheidende Materialien in vielen Technologien sind, von Alltagsbehältern bis hin zu fortschrittlicher Elektronik und Glasfasern, was potenziell zur Entwicklung von Gläsern mit maßgeschneiderten Eigenschaften führen könnte.