Pressure‐driven homogenization of lithium disilicate glasses

Abstract

Lithium disilicate glasses and glass–ceramics are good potential candidates for biomedical applications, solid‐state batteries, and serve as models of nucleation and crystal growth. Moreover, these glasses exhibit a phase separation that influences their nucleation and crystallization behavior. The atomistic mechanisms of the phase separation and their pressure dependence are unclear so far. Here, we used molecular dynamics simulations supported by experiments to assess the spatial heterogeneity of lithium disilicate glasses prepared under pressure. We show that the glass heterogeneity decreases with increasing the pressure under which the system was cooled and almost disappears at pressures around 30 GPa. The origin of the heterogeneity is due to the attraction between Li cations to form clustering channels, which decreases with pressure. Through our results, we hope to provide valuable insights and guidance for making glass–ceramics with controlled crystallization.

Recommended citation: Bakhouch, Buchner, Silveira, Resende, Pereira, Hasnaoui, Atila. "Pressure‐driven homogenization of lithium disilicate glasses." Journal of the American Ceramic Society. 107(7) (2024).
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Plain Language Summary

🇬🇧 English
This study investigates how applying high pressure to lithium disilicate glasses affects their internal structure. These glasses are important for applications like biomedical implants and solid-state batteries. Researchers used computer simulations (molecular dynamics) and experimental data to observe how the glass's internal arrangement, or heterogeneity, changes under pressure. They found that as pressure increases, the glass becomes more uniform, with this uniformity almost complete at around 30 GPa. This homogenization is linked to changes in how lithium atoms interact, forming fewer clustered channels at higher pressures. The findings reveal that pressure can be used to control the internal structure of these glasses, making them more uniform. This understanding is crucial for developing advanced glass-ceramics with tailored properties. By controlling the degree of structural uniformity, scientists can potentially fine-tune the crystallization process, leading to materials with improved strength, toughness, and bioactivity for applications in dentistry, medicine, and energy storage.

🇸🇦 العربية
تستكشف هذه الدراسة كيف يؤثر تطبيق ضغط عالٍ على زجاج ثنائي سيليكات الليثيوم على تركيبه الداخلي. هذه الأنواع من الزجاج مهمة لتطبيقات مثل الغرسات الطبية والبطاريات الصلبة. استخدم الباحثون محاكاة حاسوبية (ديناميكيات جزيئية) وبيانات تجريبية لملاحظة كيفية تغير الترتيب الداخلي للزجاج، أو عدم تجانسه، تحت الضغط. ووجدوا أنه مع زيادة الضغط، يصبح الزجاج أكثر تجانسًا، ويكتمل هذا التجانس تقريبًا عند حوالي 30 جيجا باسكال. يرتبط هذا التجانس بالتغيرات في كيفية تفاعل ذرات الليثيوم، مما يؤدي إلى تكوين قنوات مجمعة أقل في الضغوط الأعلى. تكشف النتائج أن الضغط يمكن استخدامه للتحكم في التركيب الداخلي لهذه الأنواع من الزجاج، مما يجعلها أكثر تجانسًا. هذا الفهم ضروري لتطوير مواد زجاجية سيراميكية متقدمة ذات خصائص مصممة خصيصًا. من خلال التحكم في درجة التجانس الهيكلي، يمكن للعلماء ضبط عملية التبلور بشكل فعال، مما يؤدي إلى مواد ذات قوة ومتانة وتوافق حيوي محسنة لتطبيقات في طب الأسنان والطب وتخزين الطاقة.

🇫🇷 Français
Cette étude examine comment l'application d'une pression élevée aux verres de disilicate de lithium affecte leur structure interne. Ces verres sont importants pour des applications telles que les implants biomédicaux et les batteries à état solide. Les chercheurs ont utilisé des simulations informatiques (dynamique moléculaire) et des données expérimentales pour observer comment l'arrangement interne du verre, ou son hétérogénéité, change sous pression. Ils ont constaté qu'à mesure que la pression augmente, le verre devient plus uniforme, cette uniformité étant presque complète à environ 30 GPa. Cette homogénéisation est liée aux changements dans l'interaction des atomes de lithium, formant moins de canaux groupés à des pressions plus élevées. Les résultats révèlent que la pression peut être utilisée pour contrôler la structure interne de ces verres, les rendant plus uniformes. Cette compréhension est cruciale pour le développement de vitrocéramiques avancées aux propriétés sur mesure. En contrôlant le degré d'uniformité structurelle, les scientifiques peuvent potentiellement affiner le processus de cristallisation, conduisant à des matériaux avec une résistance, une ténacité et une biocompatibilité améliorées pour des applications en dentisterie, en médecine et dans le stockage d'énergie.

🇩🇪 Deutsch
Diese Studie untersucht, wie sich die Anwendung hohen Drucks auf Lithiumdisilicatgläser auf ihre innere Struktur auswirkt. Diese Gläser sind wichtig für Anwendungen wie biomedizinische Implantate und Festkörperbatterien. Die Forscher nutzten Computersimulationen (Molekulardynamik) und experimentelle Daten, um zu beobachten, wie sich die innere Anordnung des Glases, oder seine Heterogenität, unter Druck verändert. Sie stellten fest, dass das Glas mit zunehmendem Druck gleichmäßiger wird, wobei diese Gleichmäßigkeit bei etwa 30 GPa nahezu vollständig ist. Diese Homogenisierung steht im Zusammenhang mit Veränderungen in der Wechselwirkung von Lithiumatomen, die bei höheren Drücken weniger gruppierte Kanäle bilden. Die Ergebnisse zeigen, dass Druck zur Kontrolle der inneren Struktur dieser Gläser verwendet werden kann, wodurch sie gleichmäßiger werden. Dieses Verständnis ist entscheidend für die Entwicklung fortschrittlicher Glaskeramiken mit maßgeschneiderten Eigenschaften. Durch die Kontrolle des Grades der strukturellen Gleichmäßigkeit können Wissenschaftler den Kristallisationsprozess potenziell verfeinern, was zu Materialien mit verbesserter Festigkeit, Zähigkeit und Biokompatibilität für Anwendungen in der Zahnmedizin, Medizin und Energiespeicherung führt.